「ニヤニヤすること」を追求している、と最初に自己紹介しましたが、そもそも「ニヤニヤ」って何でしょうか。

まずは、広辞苑で調べてみました。

にや-にや

独りで悦に入ったり、照れたり、おかしかったりして薄笑いを浮かべるさま。「彼女からの手紙に－する」

薄笑いっていうのがポイントですね。
大爆笑とか狂喜乱舞とか、そういう激しい表現とは違う、控えめな表現です。

現象については理解できました。ただ、何をすればそこにたどり着けるかは広辞苑には書いてありません。
ここから先は、自分で考えるしかありません。
そこで友人たちと、ニヤニヤについて熱く議論を交わしました。

その結果生まれたのがこちら。

ニヤニヤするためのファクターのツリーです。
このツリーを更に大まかにまとめると、

要素としては3通り
・笑い
・成長
・快感

これらを実行する主体が2通り
・自己（実行する）
・他者（観察する）

要素と主体を掛け算して、6パターンに収められる、と。
浮き出してみると、なんだか随分ポジティブな言葉になりました。
ここに広辞苑の説明にある「独りで」や「薄笑い」が組み合わさると、それはもうまさにニヤニヤです。

これ、けっこう時間をかけて議論した結果なのですが、その過程自体がおもしろかったですし、結果が出てきたときはそれはそれは嬉しくて。ニヤニヤしてしまいました（笑）
人の感情など一意に定義できるわけではないので、これで完璧に網羅できます！とは言えませんが、体感的には概ねカバーできていると思います。
こうやって対象を分解して自分なりに表現してみると、漠然と思い描くよりもイメージが明瞭になり、コントロールしやすくなります。
定義というより、指針ですね。いかがでしょうか。これを基に、皆さんもニヤニヤを探してくださいね。